Soutenance de thèse d'Aurélien DURUPT

Soutenance de thèse d'Aurélien DURUPT

doctorant au Centre RAPSODEE UMR CNRS 5302

sur "Synthèse de carburants alternatifs par hydrogénation directe du dioxyde de carbone : Développement de systèmes catalytiques coopératifs multifonctionnels"

mardi 16 décembre à 13h30

Amphi 2 - IMT Mines Albi

THÈSE CONFIDENTIELLE

Composition du jury

    •   M. Doan PHAM MINH : Centre RAPSODEE UMR CNRS 5302 IMT Mines Albi - Directeur de thèse
    •   M. Philippe SERP : Toulouse INP-ENSIACET - Co-directeur de thèse
    •   Mme Guylène COSTENTIN : Sorbonne Université - Rapporteure
    •   M. Laurent PICCOLO : IRCELYON - Rapporteur
    •   Mme Silvie MAURY : IFPEN - Examinatrice
    •   Mme Florence EPRON : Université de Poitiers - Examinatrice
    •   M. Régis PHILIPPE : Laboratoire Catalyse Polymérisation Procédés Matériaux, UMR 5128 - Examinateur
    •   Mme Kateria SOULANTICA : Laboratoire de Physique et Chimie des Nano-objets - Co-encadrante de thèse

Résumé

Les émissions des gaz à effet de serre (GES) et particulièrement du CO2 ont atteint un seuil critique, qui s’accompagnent par des changements climatiques irréversibles. Pour faire face à ce risque, plusieurs législations ont été mises en place afin de réduire significativement ces émissions. En France, par exemple, la Stratégie Nationale Bas-Carbone fixe comme objectif d’atteindre la neutralité carbone d’ici 2050. Parmi les solutions envisagées pour y parvenir, figure le captage et l’utilisation du dioxyde de carbone (CCU). Le CO2 capturé peut être valorisé par la synthèse de Fischer-Tropsch modifiée (CO2-FTS), une voie prometteuse pour la production d’hydrocarbures de synthèse. Ce procédé peut s’effectuer en deux étapes successives : d’abord la réaction inverse de conversion du gaz à l’eau (RWGS), qui génère du CO, puis la synthèse de Fischer-Tropsch (FTS) classique, qui transforme ce CO en hydrocarbures. Combiner ces deux étapes dans un procédé à une seule étape, utilisant un seul réacteur qui fonctionne à une seule température (220-270°C) et une seule pression (20 bars) permettrait de réduire le coût global de transformation. Toutefois, ces deux réactions présentent une contrainte thermodynamique : la RWGS est favorisée à haute température, tandis que la FTS est optimisée à plus basse température rendant indispensable le développement d’un catalyseur multifonction, actif et sélectif pour ces deux réactions aux mêmes conditions. Ainsi, cette thèse poursuit plusieurs objectifs. Elle vise d’abord à développer des catalyseurs spécifiques pour la RWGS à basse température, puis à étudier des catalyseurs multifonctionnels pour la CO2-FTS. Enfin, ces deux approches seront combinées au sein d’un système de co-catalyseurs. Le chapitre 1 présente les verrous scientifiques, technologiques et économiques liés au développement du procédé CO2-FTS. De plus, il présente l’état de l’art de la conversion du CO2 via la réaction CO2-FTS en une ou deux étapes. Les protocoles de synthèses des catalyseurs, les méthodes de caractérisations ainsi que les conditions expérimentales des test catalytiques sont présentés dans le chapitre 2. Les chapitres suivants examinent divers supports, qu’ils soient classiques ou non conventionnels, ainsi que plusieurs métaux actifs et promoteurs. Leur utilisation a conduit à l’étude d’un grand nombre de catalyseurs. De nombreuses caractérisations ont été effectuées avec les catalyseurs frais (avant test catalytique) et aussi avec les catalyseurs usés (récupérés après tests catalytiques) pour comprendre leurs comportements catalytiques en RWGS et en CO2-FTS. Les meilleurs systèmes catalytiques ont permis d’atteindre des sélectivités élevées, jusqu’à 70%, en hydrocarbures liquides (C5+). Ces résultats se positionnent parmi les meilleurs performances catalytiques obtenues à ce jour pour ce procédé CO2-FTS.