Soutenance de thèse de Théodore Graul
Soutenance de thèse de Théodore Graul,
doctorant au Centre RAPSODEE UMR CNRS 5302
sur "Production of biocarbon catalysts for NOx decomposition, WGS and RWGS"
Mardi 5 décembre à 9h00
Amphithéâtre d'Honneur - IMT Mines Albi
LIEN DE CONNEXION
Composition du jury
- M. Ange NZIHOU : Centre RAPSODEE UMR CNRS 5302 IMT Mines Albi - Directeur de thèse
- M. Marco BARATIERI : Free University of Bozen/Bolzano - Rapporteur
- M. Roger GADIOU : Institut des Sciences des Matériaux de Mulhouse IS2M - Rapporteur
- Mme Catherine AZZARO-PANTEL : Toulouse INP-ENSIACET - Examinatrice
- Mme María GONZÁLEZ-MARTÍNEZ : Centre RAPSODEE UMR CNRS 5302 IMT Mines Albi - Co-encadrante de thèse
- M. Pascal FONGARLAND : Université Claude-Bernard Lyon 1 - Examinateur
- M. Laurent VAN DE STEENE : CIRAD de Montpellier - Examinateur
Résumé
Ce travail propose une approche innovante pour la production, caractérisation et utilisation de catalyseurs biosourcés pour des applications dans les domaines de l’énergie et de l’environnement, afin de réduire le coût et l’impact des catalyseurs commerciaux actuellement utilisés. Le travail développé ici promeut une approche d’économie circulaire dans la mesure où des plantes issues de la phytoremédiation ont été employées pour la production de catalyseurs biosourcés, respectueux de l’environnement. Ces catalyseurs ont été utilisés pour produire des vecteurs énergétiques tels que l’hydrogène à partir des réactions de gaz à l’eau direct (water-gas shift, WGS) et indirect (reverse water-gas shift, RWGS), et pour la décomposition des polluants de NOx (deNOx). Les catalyseurs biosourcés ont été produits à partir de saule et fougère avec un contenu contrôlé en métaux introduit par imprégnation avant ou après pyrolyse à 800°C afin d’imiter l'hyperaccumulation (>3 g métal /kg biocarbone) dans un support carboné poreux. Les catalyseurs ainsi produits ont été testés pour les réactions de deNOx, ainsi que dans WGS et RWGS, et les dispositifs expérimentaux associés ont été développés et optimisés pendant la thèse. Ils ont été caractérisés en termes de composition, structure et stabilité thermique, ceci avant et après utilisation. Pour les trois réactions, les catalyseurs ont montré une sélectivité et une conversion élevées et maintenues dans les conditions de réaction, facilitées par le contenu en métaux catalytiques dont l’activité a été renforcée par les métaux inhérents. La présence de fonctions oxygénées de surface et d'une surface spécifique élevée (<419 m²/g) ont amélioré l'adsorption et la dissociation des gaz réactifs grâce à des sites supplémentaires formés par réduction et à une meilleure activité électronique. Avec ces caractéristiques, les catalyseurs biosourcés ont montré des performances meilleures que celles de catalyseurs références de la littérature en raison d’une meilleure stabilité ou activité catalytiques (conversion maintenue pour plus de 120h, énergie d’activation entre 0.5 to 186 kJ/mol, constante cinétique entre 1.9 x 10-9 et 4.3 x 1012). Le catalyseur de saule imprégné au Ni avant pyrolyse et le catalyseur bimétallique (Ni/Fe) de fougère ont montré les meilleures performances pour les réactions de deNOx, et RWGS et WGS, respectivement.
Mots-clés
Catalyseurs biosourcés, Nickel, Fer, Pyrolyse, Réaction de gaz à l’eau, Élimination d'oxydes d'azote.
Oui
Yes